Contents
Foreword . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. . . . . . . . . . . . . . . III
Authors List . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. . . . . . . . . . . . . VII
CHAPTER 1
Around the Genesis of Femto-Lasers . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. . . . . . . . . . . 1
References . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. . . . . . . . . . . . . . 16
CHAPTER 2
Generation of Femtosecond Pulses . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. . . . . . . . . . . . 19
2.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. . . . . . . . . . . . . . . . . 19
2.2 Description of Ultrashort Light Pulses. . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. . . . . 19
2.2.1 Real and Complex Electric Fields . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. . . 19
2.2.2 Intensity . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. . . . . . . . . . . . . . 21
2.2.3 Temporal and Spectral Widths . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. . . . . 22
2.2.4 Case of a Gaussian Pulse . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. . 22
2.2.5 Spectral Phase . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. . . . . . . . . . 23
2.2.6 Propagation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. . . . . . . . . . . . 25
2.3 Generation of Femtosecond Pulses. . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. . . . . . . . 26
2.3.1 Fundamental of Mode-Locking . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. . . . . 26
2.3.2 Group Velocity Dispersion Management . . . . . . . . . . . . . . . . . . 29
2.3.3 Oscillator Technologies . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. . . . 32
2.4 Conclusions. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. . . . . . . . . . . . . . . . . . 34
References . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. . . . . . . . . . . . . . 35
CHAPTER 3
Trends, Challenges and Applications of High-Average Power Ultrafast Lasers. . . . . . .. . 37
3.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. . . . . . . . . . . . . . . . . 37
3.2 Summary of Important Ultrashort Pulse Parameters . . . . . . . . . . . . . . 38
3.3 High Average Power Lasers . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. . . . . . 41
3.3.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. . . . . . . . . . . . 41
3.3.2 Example: The Thin-Disk Geometry . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. 42
3.3.3 State of the Art of the Technology . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. . 45
3.3.4 Applications Driving These Advances . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 46
3.4 Ongoing Challenge for High-Power Ultrafast Laser Technology: Pulse Duration. . .. . .. . . . .. . . . . . 47
3.4.1 Self-Phase Modulation and Self-Focusing . . . . . . . . . . . . . . . . . 48
3.4.2 State-of-the-Art Pulse Compression of High-Average Power UltrafastLasers . . . . .. . . . .. . . . . . . . . 52
3.5 Conclusion and Outlook Towards Future Directions . . . . . . . . . . . . . . 54
References . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. . . . . . . . . . . . . . 54
CHAPTER 4
Basics of Femtosecond Pulse Manipulation: Simple Numerical Tools . . . . . . . 57
4.1 Presentation of Useful Functions . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. . . . . . . . . 58
4.1.1 Travelling Between Time and Frequency . . . . . . . . . . . . . . . . . 59
4.1.2 Fourier Transform and Inverse Fourier Transform . . . . . . . . . . . 60
4.1.3 Definition of Electric Fields . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. . . . . . . 62
4.1.4 Pulse Duration . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. . . . . . . . . . 65
4.1.5 Time–FrequencyRepresentations . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 66
4.2 Influence of the Spectral Phase . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. . . . . . . . . . 70
4.2.1 Effect of a Linear Spectral Phase . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. . . 71
4.2.2 Quadratic Spectral Phase . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. . 72
4.2.3 Cubic Spectral Phase . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. . . . . 75
4.3 Linear Dispersion in Different Media . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. . . . . . 77
4.3.1 Refractive Index . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. . . . . . . . . 78
4.3.2 Propagation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. . . . . . . . . . . . 78
4.3.3 Definition of Input Pulse . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. . . . . . . . . 79
4.3.4 Propagation in Air . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. . . . . . . 80
4.3.5 Propagation in SiO2 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. . . . . . 84
4.3.6 Temporal Broadening vs. Duration of the Input Pulse . . . . . . . 84
4.3.7 Compensation of Dispersion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. . . . . . . 86
4.4 Self-Phase Modulation (SPM) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. . . . . . . . . . . 88
4.4.1 Influence of Self-Phase Modulation on a Gaussian Pulse . . . . . . 89
4.4.2 When Does Self-Phase Modulation Become a Problem? . . . . . . 92
4.4.3 Compensation of Self-Phase Modulation by a Quadratic Phase . 93
4.4.4 Post-Compression of Femtosecond Laser Pulses . . . . . . . . . . . . 96
4.5 Influence of Mirrors on Polarization . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. . . . . . 100
4.5.1 Principle . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. . . . . . . . . . . . . . 100
4.5.2 Reflectivity in Amplitude in S and P . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 101
4.6 Conclusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. . . . . . . . . . . . . . . . . . 107
References . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. . . . . . . . . . . . . . 108
CHAPTER 5
Femtosecond Pulse Shaping and Characterization: From Simulation to ExperimentalPulse Retrieval Using a Python-Based User Friendly Interface.111
5.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. . . . . . . . . . . . . . . . . 111
5.2 Simulation and Retrieval of Synthetic Laser Pulses . . . . . . . . . . . . . . . 113
5.2.1 Pulse Shaping and Field Representation . . . . . . . . . . . . . . . . . . 113
5.2.2 Simulation Module . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. . . . . . . 114
5.2.3 Retrieving Traces . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. . . . . . . . 117
5.3 Implementation in the Laboratory and Retrieval of Experimental Data . .. . . . . . . . . . 118
5.3.1 Experimental Pulse Retrieval: The Example of Post-Compression in aHollow-Core Fiber.. . . . 118
5.3.2 Interfacing a Dispersion Scan Measurement in PyMoDAQ . . . . 120
5.3.3 Retrieving the Temporal Profile of Few-Cycle Pulses Using PyMoDAQ-Femto. . . .. . . . . .. . . . . 121
5.3.4 Examples of Retrieved Pulses . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. . . . . . 125
5.4 Conclusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. . . . . . . . . . . . . . . . . . 127
References . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. . . . . . . . . . . . . . 127
CHAPTER 6
High-Order Harmonic Generation (HHG): From Concept to Applications . . . 129
6.1 Basic Characteristics of a HHG Source and Historical Context . . . . . . 130
6.2 Semi-Classical Model for HHG: From Three-Step Model to SFA byLewenstein . . . .. . . . . .. . . . 133
6.3 Macroscopic Study of HHG: The Problem of Phase-Matching andRe-Absorption Limit . . .. . . . . . . . . 138
6.4 The Attosecond Structure of HHG . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. . . . . . . 147
6.5 New Trends in HHG . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. . . . . . . . . . . 153
References . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. . . . . . . . . . . . . . 154
Bonus: The Lewenstein Model for Dummies . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. . . . . 156
CHAPTER 7
Ultra-Intense Laser Pulses and the High Power Laser System at Extreme LightInfrastructure – Nuclear Physics . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. . . . . . . . . 165
7.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. . . . . . . . . . . . . . . . . 166
7.2 From Fundamental Forces to the Technology for Producing the HighestIntensities. . . .. . . . . 166
7.2.1 Laser Beam and Laser Pulse . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. . . . . . 166
7.2.2 Why Does Intensity Matter? . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. . . . . . 171
7.2.3 Temporal Contrast . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. . . . . . . 174
7.2.4 Chirped Pulse Amplification (CPA) Architecture . . . . . . . . . . . 175
7.3 The ELI-NP HPLS Laser System . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. . . . . . . . 176
7.3.1 The HPLS Architecture . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. . . 176
7.3.2 HPLS Compliance with Specifications . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 180
7.3.3 Beam Transport to the Experimental Areas . . . . . . . . . . . . . . . 182
7.4 Extreme Light Infrastructure . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. . . . . . . . . . . 183
7.4.1 ELI-Beamlines . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. . . . . . . . . . 184
7.4.2 ELI-ALPS . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. . . . . . . . . . . . . 184
7.4.3 ELI-NP . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. . . . . . 186
7.4.4 ELI Status . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. . . . . . . . . . . . . 186
7.5 Summary . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. . . . . . . . . . 187
References . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. . . . . . . . . . . . . . 187
CHAPTER 8
Coherent Multidimensional Spectroscopies: Advanced Spectroscopic Techniquesto Unveil Complex Dynamics . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 191
8.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. . . . . . . . . . . . . . . . . 191
8.2 Electronic Transitions in 2DES Spectra . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. . . . 194
8.2.1 How a 2DES Map is Built . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. 194
8.2.2 Third-Order Signal in a 2DES Map . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. 196
8.2.3 Diagonal and Off-Diagonal Signals . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. . 198
8.2.4 Signal as a Function of t2: Population and Coherence Decay . . . 200
8.3 Experimental Considerations and Implementations . . . . . . . . . . . . . . . 202
8.4 Application to Complex Dynamics . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. . . . . . . 203
8.4.1 Biological Light Harvesting and Photosynthesis . . . . . . . . . . . . 204
8.4.2 Artificial Molecular Nano-Systems . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. . 204
8.4.3 Colloidal Semiconductor Nanocrystals (Quantum Dots) . . . . . . 206
8.4.4 Solid-State Materials Based on Semiconductor Nanocrystals . . . 208
8.4.5 Operating Devices and Chemical Reactions . . . . . . . . . . . . . . . 208
8.5 Concluding Remarks . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. . . . . . . . . . . 209
References . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. . . . . . . . . . . . . . 210
CHAPTER 9
Nonlinear Optical Imaging at the Nanoscale . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. . . . . 221
9.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. . . . . . . . . . . . . . . . . 221
9.2 Principles of Nonlinear Optical Microscopy . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. 224
9.2.1 One- and Two-Photon Fluorescence Microscopy . . . . . . . . . . . . 224
9.2.2 Second-Order Coherent Nonlinear Microscopy . . . . . . . . . . . . . 229
9.2.3 Practical Aspects of Nonlinear Microscopy . . . . . . . . . . . . . . . . 231
9.2.4 Third-Harmonic Generation and Four-Wave Mixing . . . . . . . . . 235
9.2.5 Coherent Anti-Stokes Raman Scattering and Stimulated RamanScattering . . . . .. . . . .. . . . . . . . . 236
9.3 Polarized Nonlinear Microscopy . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. . . . . . . . . 236
9.3.1 Molecular Order . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. . . . . . . . . 237
9.3.2 Polarized Two-Photon Fluorescence Microscopy . . . . . . . . . . . . 238
9.3.3 Polarized Second Harmonic Generation . . . . . . . . . . . . . . . . . . 241
9.3.4 Polarized FWM and CARS . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 244
9.3.5 Sub-Diffraction Vectorial Imaging in Metal Nanostructures. . . . 245
9.4 In Depth Nonlinear Microscopy in Complex Media . . . . . . . . . . . . . . . 247
9.4.1 Nonlinear Microscopy in the Presence of Aberrations: AdaptiveOptics . . . . . . . . . ... . . . . . . . . . . . . . 247
9.4.2 Nonlinear Microscopy in Scattering Media . . . . . . . . . . . . . . . . 247
9.5 Conclusions. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. . . . . . . . . . . . . . . . . . 252
References . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. . . . . . . . . . . . . . 252
